Liisa Randalu s-a născut în Tallinn, Estonia, și a crescut în Karlsruhe, Germania, unde a început să cânte la vioară. După ce a studiat vioara la Stuttgart timp de doi ani, și-a continuat studiile la Universitatea de Muzică și Artă Interpretativă din Frankfurt cu profesorul Roland Glassl și apoi la Școala de Muzică Hanns Eisler din Berlin cu profesorul Friedemann Weigle (fostul Cvartet Artemis). De asemenea, a studiat cvartetul de coarde și muzica de cameră la Universitatea de Muzică din Köln cu profesorul Harald Schoneweg (Cvartetul Cherubini) și la Școala de Muzică Reina Sofia din Madrid cu profesorul Günter Pichler (Cvartetul Alban Berg). Ca solistă și muziciană de cameră, Liisa Randalu a câștigat mai multe concursuri internaționale și a cântat cu orchestre precum Orchestra de Cameră din Tallinn, Orchestra Simfonică Națională Estonina, Deutsche Streicherphilharmonie, Orchestra Simfonică din Berna, Camerata Salzburg și Orchestra Simfonică din Bamberg. Din 2012, Liisa Randalu este violista Cvartetului Schumann, câștigător al Concursului Schubert de la Graz 2012, al Marelui Premiu al Concursului „Quatuors a Bordeaux” 2013, al Premiului Jürgen-Ponto 2014 și al Premiului BBC Newcomer în 2016.

Cvartetul cântă în mod regulat în săli precum Concertgebouw Amsterdam, Wigmore Hall Londra, Konzerthaus și Musikverein Viena, precum și la toate festivalurile de renume din Europa și din afara ei. CD-ul lor, „Landscapes”, a primit Premiul Criticilor Germani de Discuri în 2017, iar albumul „Intermezzo”, împreună cu soprana Anna Lucia Richter, a câștigat Premiul Opus Klassik în 2019. Schumann Quartett a fost Artist in Residence la Robert-Schumann-Saal din Düsseldorf, precum și artist al Chamber Music Society of Lincoln Center din New York. Liisa Randalu este, de asemenea, violistă a Cvartetului Albrecht Mayer și susține în mod regulat concerte în cadrul acestei formații. În plus, predă la Conservatorul Feuermann al Academiei din Kronberg și la Universitatea de Muzică și Artă Interpretativă din Frankfurt. Liisa cântă la o violă de Giovanni Pistucci (aprox. 1880).